剑指能源短缺 环境污染 南开大学团队研获新型双功能高效光催化剂相关论文发表于国际顶级学术刊物《德国应用化学》
MOF-1的电子结构及其双催化功能示意图
记者从南开大学获悉,该校化学学院赵斌教授、电子信息与光学工程学院王卫超教授联合研究团队,成功研获一种同时具有光解水产氢和光降解有机物双功能的新型高效光催化剂。该催化剂具有极高的热稳定性、水稳定性和催化效能,且可重复利用,这对解决能源短缺、环境污染等地球问题具有重要应用价值。日前,介绍该工作的论文在线发表于国际顶级学术刊物《德国应用化学》。
光解水产氢和光降解有机物是解决能源短缺和环境污染两大世界性难题的有效途径之一,而光催化剂在其中扮演着十分重要的角色。传统的光催化剂主要是贵金属和异质结构半导体材料,由于贵金属的自然储量有限、价格高昂,异质结构半导体的结构复杂、制备成本高,阻碍了其在解决环境和能源问题上的应用。
在寻找新型光催化剂的过程中,金属有机框架材料因其具有高孔隙率、低密度、大比表面积、孔道规则等优点,迅速成为近年来的研究热点。然而,金属有机框架材料通常不具有热和水的稳定性,且耐酸碱能力差,限制了它在光催化领域的应用。
赵斌教授、王卫超教授联合研究团队克服以上困难,成功研获了一种同时具有光解水产氢和光降解有机物双功能的新型高效光催化剂——半导体金属有机框架{[CuICuII2(DCTP)2]NO3·1.5DMF}n(以下简称MOF-1)。
MOF-1的设计、制备及其光催化实验由赵斌教授研究组完成。该研究组多年致力于新型金属有机框架材料的设计和制备研究,具有丰富的设计经验和完善的实验条件。研究人员在设计过程中避免使用贵金属元素,其成分只包含铜、碳、氮和氢元素,并且通过设计新的配体得到了很好的热稳定性,通过热重分析法发现MOF-1在高达300摄氏度的高温下仍可稳定存在。
MOF-1光催化性能的理论预测由王卫超教授研究组实现。该研究组长期从事光催化材料的理论计算研究,对光催化的理论机制具有较深的理解。研究人员采用第一性原理计算方法研究了MOF-1的电子特性,发现它是一种具有2.0电子伏带隙的半导体,这与实验中紫外-可见光谱分析所得结果非常吻合。研究人员结合麻省理工学院Aron Walsh研究组提出的计算多孔材料功函数的最新方法,预测出MOF-1将同时具有光解水产氢和光降解有机物的双重功能。这在以往的金属有机框架材料的研究中还未有报道。
在后续实验中,研究人员测量了MOF-1光解水产氢的能力。其中以甲醇作为牺牲剂,以H2PtCl6作为助催化剂,在紫外-可见光持续照射5小时情况下,其产氢率达到了160 µmol/g,这样高的效率在现有的金属有机框架材料中十分少见。在进一步对MOF-1光降解有机污染物亚甲基蓝的实验中,研究人员发现,在可见光照射不到半小时的情况下,亚甲基蓝的含量已经减少了80%,而且重复性实验验证了MOF-1的可重复利用性,这对降低污染物治理成本至关重要。
据了解,介绍该合作项目成果的论文《A Semi-Conductive Copper–Organic Framework with Two Types of Photocatalytic Activity》已在线发表于最新一期的《德国应用化学》(Angewandte Chemie)上。
《德国应用化学》由德国化学会和John Wiley & Sons, Inc.联合出版发行,报道化学学科原创性研究成果,是国际化学类最有影响力的刊物之一。
论文链接:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201508325/full
(通讯员 吴军辉)